Im Jahr 1804 kauften Franz und Georg Brentano, zwei ältere Brüder der Dichtergeschwister Bettine und Clemens, das Haus als Feriendomizil für die Familie. Mit der Zeit wurde daraus ein Hauptwohnsitz, den die Nachkommen ganzjährig bewohnten. Zu den berühmten Gästen zählen unter anderem Johann Wolfgang Goethe und die Brüder Grimm. Original erhaltene Räume geben bis heute einen einzigartigen Eindruck von der Wohnkultur und dem Lebensgefühl der Zeit.

2014 hat das Land Hessen das Brentano-Haus erworben. Es wird derzeit grundsaniert und behutsam restauriert. Organisatorisch dafür zuständig ist die Verwaltung der Staatlichen Schlösser und Gärten Hessen und eine neu gegründete Trägergesellschaft, deren Gesellschafter die Stadt Oestrich-Winkel und das Freie Deutsche Hochstift sind. Interessierte Besucher können die historischen Räume unter fachkundiger Führung der ehemaligen Hausherrin Angela von Brentano besichtigen.